Les réservoirs plats standard pour véhicules électriques et à pile à combustible utilisent des composites thermoplastiques et thermodurcissables avec une structure squelettique permettant un stockage d'hydrogène supérieur de 25 %. #hydrogène #tendances
Suite à une collaboration avec BMW démontrant qu'un réservoir cubique pouvait offrir un rendement volumétrique supérieur à celui de plusieurs petits cylindres, l'Université technique de Munich a entrepris un projet de développement d'une structure composite et d'un procédé de fabrication à grande échelle pour une production en série. Crédit photo : TU Dresden (en haut à gauche), Université technique de Munich, Département des composites de carbone (LCC).
Les véhicules électriques à pile à combustible (FCEV), alimentés à l'hydrogène zéro émission (H2), offrent des moyens supplémentaires d'atteindre les objectifs environnementaux zéro. Une voiture particulière à pile à combustible équipée d'un moteur H2 peut être remplie en 5 à 7 minutes et possède une autonomie de 500 km, mais son prix est actuellement plus élevé en raison de faibles volumes de production. L'utilisation d'une plateforme standard pour les modèles BEV et FCEV permettrait de réduire les coûts. Or, cela est actuellement impossible car les réservoirs cylindriques de type 4, utilisés pour stocker l'hydrogène gazeux comprimé (CGH2) à 700 bars dans les FCEV, ne sont pas compatibles avec les compartiments de batterie sous châssis, spécifiquement conçus pour les véhicules électriques. En revanche, des réservoirs sous pression de forme compacte (coussins ou cubes) peuvent s'intégrer dans cet espace.
Brevet US5577630A pour « Récipient sous pression composite conforme », demande déposée par Thiokol Corp. en 1995 (à gauche) et le récipient sous pression rectangulaire breveté par BMW en 2009 (à droite).
Le département des composites de carbone (LCC) de l'Université technique de Munich (TUM, Munich, Allemagne) participe à deux projets visant à développer ce concept. Le premier, Polymers4Hydrogen (P4H), est piloté par le Centre de compétences en polymères de Leoben (PCCL, Leoben, Autriche). Le volet « LCC » est dirigé par Elizabeth Glace, chercheuse associée.
Le second projet, HyDDen (Hydrogen Demonstration and Development Environment), est dirigé par le chercheur Christian Jaeger au sein du LCC. Ces deux projets visent à réaliser une démonstration à grande échelle du procédé de fabrication d'un réservoir de GHC2 adapté, à partir de composites de fibres de carbone.
L'efficacité volumétrique est limitée lorsque des cylindres de petit diamètre sont installés dans des cellules de batterie plates (à gauche) et dans des réservoirs sous pression cubiques de type 2 constitués de revêtements en acier et d'une enveloppe extérieure en composite fibre de carbone/époxy (à droite). Source des images : les figures 3 et 6 sont extraites de l'article « Numerical Design Approach for Type II Pressure Box Vessel with Internal Tension Legs » de Ruf et Zaremba et al.
P4H a fabriqué un réservoir cubique expérimental doté d'une structure en thermoplastique avec des sangles/entretoises de tension composites enveloppées d'époxy renforcé de fibres de carbone. HyDDen utilisera une conception similaire, mais aura recours à la stratification automatique de fibres (AFP) pour la fabrication de tous ses réservoirs en composite thermoplastique.
D'une demande de brevet déposée par Thiokol Corp. en 1995 pour un « récipient sous pression composite conforme » au brevet allemand DE19749950C2 en 1997, les récipients à gaz comprimé « peuvent avoir n'importe quelle configuration géométrique », mais notamment des formes plates et irrégulières, dans une cavité reliée au support de la paroi. Des éléments sont utilisés pour qu'ils puissent résister à la force d'expansion du gaz.
Un article du Laboratoire national Lawrence Livermore (LLNL) de 2006 décrit trois approches : un récipient sous pression conforme à enroulement filamentaire, un récipient sous pression à microtreillis contenant une structure interne en réseau orthorhombique (petites cellules de 2 cm ou moins), entourée d’un conteneur d’hydrogène à paroi mince, et un récipient réplicateur, constitué d’une structure interne composée de petites pièces collées (par exemple, des anneaux hexagonaux en plastique) et d’une fine enveloppe externe. Les récipients dupliqués sont particulièrement adaptés aux grands volumes, pour lesquels les méthodes traditionnelles peuvent s’avérer difficiles à appliquer.
Le brevet DE102009057170A, déposé par Volkswagen en 2009, décrit un réservoir sous pression monté sur véhicule qui offre un excellent rapport poids/espace. Ce réservoir rectangulaire utilise des connecteurs à tension entre deux parois rectangulaires opposées et ses angles sont arrondis.
Les concepts susmentionnés, ainsi que d'autres, sont cités par Gleiss dans l'article « Développement de procédés pour les réservoirs sous pression cubiques à barres étirables » (Gleiss et al., ECCM20, 26-30 juin 2022, Lausanne, Suisse). Dans cet article, elle cite une étude de l'Université technique de Munich (TUM) publiée par Michael Roof et Sven Zaremba, qui a démontré qu'un réservoir sous pression cubique, dont les faces rectangulaires sont reliées par des barres de tension, est plus efficace que plusieurs petits cylindres occupant l'espace d'une batterie plate, offrant ainsi environ 25 % d'espace de stockage supplémentaire.
Selon Gleiss, l'inconvénient d'installer un grand nombre de petites bouteilles de type 4 dans un boîtier plat est que « le volume entre les bouteilles est considérablement réduit et le système présente également une très grande surface de perméation du gaz H2. Au final, le système offre une capacité de stockage inférieure à celle des bocaux cubiques. »
Cependant, la conception cubique du réservoir pose d'autres problèmes. « De toute évidence, en raison de la compression du gaz, il faut compenser les forces de flexion exercées sur les parois planes », explique Gleiss. « Pour cela, il faut une structure renforcée reliée intérieurement aux parois du réservoir. Mais c'est difficile à réaliser avec des matériaux composites. »
Glace et son équipe ont cherché à intégrer des barres de tension de renfort dans l'enceinte sous pression de manière à optimiser le processus d'enroulement filamentaire. « C'est essentiel pour la production en grande série », explique-t-elle, « et cela nous permet également de concevoir le motif d'enroulement des parois du conteneur afin d'optimiser l'orientation des fibres pour chaque charge dans la zone. »
Quatre étapes pour la fabrication d'un réservoir composite cubique d'essai pour le projet P4H. Crédit image : « Développement d'un procédé de production pour les réservoirs sous pression cubiques avec renfort », Université technique de Munich, projet Polymers4Hydrogen, ECCM20, juin 2022.
Pour parvenir à une transmission intégrale, l'équipe a développé un nouveau concept en quatre étapes principales, comme illustré ci-dessus. Les barres de tension, représentées en noir sur les étapes, constituent une structure de cadre préfabriquée, réalisée selon des méthodes issues du projet MAI Skelett. Dans le cadre de ce projet, BMW a développé une armature de pare-brise à partir de quatre barres de pultrusion renforcées de fibres, ensuite moulées en plastique.
La structure d'un réservoir cubique expérimental. Sections hexagonales imprimées en 3D par l'Université technique de Munich (TUM) à partir de filament PLA non renforcé (en haut), insertion de barres de pultrusion CF/PA6 servant de renforts (au milieu), puis enroulement du filament autour de ces renforts (en bas). Crédit image : Université technique de Munich LCC.
« L'idée est de construire la structure d'un réservoir cubique comme un ensemble modulaire », explique Glace. « Ces modules sont ensuite placés dans un moule, les entretoises de tension sont insérées dans les modules de la structure, puis la méthode MAI Skelett est utilisée autour des entretoises pour les intégrer aux éléments de la structure. » Cette méthode de production en série permet d'obtenir une structure qui sert ensuite de mandrin ou de noyau pour envelopper la paroi composite du réservoir de stockage.
L'université technique de Munich (TUM) a conçu la structure du réservoir comme un « coussin » cubique aux côtés pleins, aux angles arrondis et présentant un motif hexagonal sur le dessus et le dessous, permettant l'insertion et la fixation de sangles. Les trous destinés à ces supports ont également été imprimés en 3D. « Pour notre premier réservoir expérimental, nous avons imprimé en 3D des sections de structure hexagonales en acide polylactique (PLA, un thermoplastique biosourcé) car c'était simple et économique », a expliqué Glace.
L'équipe a acheté 68 tiges en polyamide 6 (PA6) renforcé de fibres de carbone pultrudées auprès de SGL Carbon (Meitingen, Allemagne) pour les utiliser comme attaches. « Pour tester le concept, nous n'avons procédé à aucun moulage », explique Gleiss, « mais nous avons simplement inséré des entretoises dans un cadre alvéolaire imprimé en 3D et les avons collées avec de la colle époxy. Ce cadre sert ensuite de mandrin pour l'enroulement du réservoir. » Elle précise que, bien que ces tiges soient relativement faciles à enrouler, certains problèmes importants, qui seront détaillés ultérieurement, subsistent.
« Dans un premier temps, notre objectif était de démontrer la faisabilité de la conception et d'identifier les problèmes liés au concept de production », explique Gleiss. « Les tirants dépassent donc de la surface extérieure de la structure squelettique, et nous fixons les fibres de carbone à ce noyau par enroulement filamentaire humide. Ensuite, dans un troisième temps, nous plions la tête de chaque tirant. Le matériau thermoplastique utilisé est thermoplastique ; nous utilisons donc simplement de la chaleur pour remodeler la tête afin qu'elle s'aplatisse et se fixe dans la première couche d'enroulement. Nous procédons ensuite à un nouvel enroulement de la structure afin que la tête de poussée plate soit géométriquement enfermée à l'intérieur du réservoir. »
Embouts d'espacement pour l'enroulement. L'Université technique de Munich (TUM) utilise des embouts en plastique aux extrémités des barres de tension pour éviter l'enchevêtrement des fibres lors de l'enroulement filamentaire. Crédit photo : Université technique de Munich LCC.
Glace a réaffirmé que ce premier réservoir était une démonstration de faisabilité. « L’utilisation de l’impression 3D et de la colle n’était que pour les tests initiaux et nous a permis d’identifier certains problèmes rencontrés. Par exemple, lors de l’enroulement, les filaments se coinçaient aux extrémités des barres de tension, provoquant des cassures et des dommages aux fibres, et nous obligeant à réduire la quantité de fibres. Pour y remédier, nous avons utilisé des capuchons en plastique comme aides à la fabrication. Ces capuchons étaient placés sur les tubes avant la première étape d’enroulement. Ensuite, une fois les couches internes réalisées, nous avons retiré ces capuchons de protection et remodelé les extrémités des tubes avant l’enroulement final. »
L'équipe a expérimenté différents scénarios de reconstruction. « Ceux qui observent attentivement travaillent le mieux », explique Grace. « De plus, lors de la phase de prototypage, nous avons utilisé un outil de soudage modifié pour chauffer et remodeler les extrémités des biellettes de direction. Dans un concept de production en série, un seul outil plus grand permettrait de façonner et de former simultanément toutes les extrémités des jambes de force en un stratifié de finition intérieure. »
Têtes de barres de traction remodelées. L'Université technique de Munich (TUM) a expérimenté différents concepts et modifié les soudures afin d'aligner les extrémités des tirants composites pour leur fixation au stratifié de la paroi du réservoir. Crédit photo : « Développement d'un procédé de production pour les réservoirs sous pression cubiques avec renfort », Université technique de Munich, projet Polymers4Hydrogen, ECCM20, juin 2022.
Ainsi, après la première étape d'enroulement, le stratifié est polymérisé, les supports sont remodelés, la machine TUM effectue le second enroulement des filaments, puis le stratifié de la paroi extérieure du réservoir est polymérisé une seconde fois. Veuillez noter qu'il s'agit d'un réservoir de type 5, c'est-à-dire sans revêtement plastique faisant office de barrière aux gaz. Voir la section « Étapes suivantes » ci-dessous.
« Nous avons découpé la première maquette en sections transversales et cartographié la zone de connexion », a expliqué Glace. « Un gros plan révèle des problèmes de qualité avec le stratifié : les têtes d’entretoise ne reposaient pas à plat sur le stratifié intérieur. »
Résolution des problèmes d'espace entre les stratifiés des parois intérieure et extérieure du réservoir. La tête de biellette de direction modifiée crée un espace entre les premier et deuxième tours du réservoir expérimental. Crédit image : Université technique de Munich LCC.
Ce premier réservoir de 450 x 290 x 80 mm a été achevé l'été dernier. « Nous avons fait beaucoup de progrès depuis, mais il subsiste un espace entre les stratifiés intérieur et extérieur », a déclaré Glace. « Nous avons donc essayé de combler ces espaces avec une résine propre à haute viscosité. Cela améliore l'adhérence entre les goujons et le stratifié, ce qui augmente considérablement la résistance mécanique. »
L'équipe a poursuivi le développement de la conception et du procédé de fabrication du réservoir, notamment en cherchant des solutions pour le schéma d'enroulement souhaité. « Les parois du réservoir d'essai n'étaient pas entièrement enroulées car cette géométrie rendait difficile la création d'un chemin d'enroulement », a expliqué Glace. « Notre angle d'enroulement initial était de 75°, mais nous savions que plusieurs circuits seraient nécessaires pour supporter la charge dans ce réservoir sous pression. Nous recherchons toujours une solution à ce problème, mais ce n'est pas chose aisée avec les logiciels actuellement disponibles. Il pourrait faire l'objet d'un projet ultérieur. »
« Nous avons démontré la faisabilité de ce concept de production », explique Gleiss, « mais nous devons poursuivre nos efforts pour améliorer la liaison entre les stratifiés et remodeler les tirants. Il faut effectuer des tests externes sur une machine d'essai. On retire les entretoises du stratifié et on teste les charges mécaniques que ces joints peuvent supporter. »
Cette partie du projet Polymers4Hydrogen sera achevée fin 2023, date à laquelle Gleis espère finaliser le deuxième réservoir de démonstration. Il est intéressant de noter que les conceptions actuelles utilisent des thermoplastiques renforcés purs pour la structure et des composites thermodurcissables pour les parois du réservoir. Cette approche hybride sera-t-elle utilisée pour le réservoir de démonstration final ? « Oui », a répondu Grace. « Nos partenaires du projet Polymers4Hydrogen développent des résines époxy et d’autres matériaux composites à matrice présentant de meilleures propriétés de barrière à l’hydrogène. » Elle cite deux partenaires impliqués dans ces travaux : PCCL et l’Université de Tampere (Tampere, Finlande).
Gleiss et son équipe ont également échangé des informations et discuté d'idées avec Jaeger sur le deuxième projet HyDDen concernant le réservoir composite conforme LCC.
« Nous allons produire un réservoir sous pression composite conforme pour drones de recherche », explique Jaeger. « Il s'agit d'une collaboration entre le département d'aérospatiale et de géodésie de l'Université technique de Munich (TUM) – LCC et le département de technologie des hélicoptères (HT). Le projet sera achevé d'ici fin 2024 et nous finalisons actuellement le réservoir sous pression, dont la conception s'inspire des secteurs aérospatial et automobile. Après cette phase de conception initiale, la prochaine étape consistera à réaliser une modélisation structurelle détaillée et à prédire les performances de la paroi en tant que barrière. »
« L’objectif est de développer un drone d’exploration doté d’un système de propulsion hybride, combinant pile à combustible et batterie », a-t-il poursuivi. Le drone utilisera la batterie lors des phases de forte consommation (décollage et atterrissage) et basculera sur la pile à combustible en croisière, à faible consommation. « L’équipe HT disposait déjà d’un drone de recherche et a repensé sa chaîne de traction pour utiliser à la fois des batteries et des piles à combustible », a expliqué Yeager. « Elle a également acquis un réservoir CGH2 pour tester cette transmission. »
« Mon équipe avait pour mission de concevoir un prototype de réservoir sous pression adapté à l'espace disponible, mais pas en raison des problèmes d'encombrement qu'aurait engendrés un réservoir cylindrique », explique-t-il. « Un réservoir plus plat offre moins de résistance au vent, ce qui améliore les performances de vol. » Dimensions du réservoir : environ 830 × 350 × 173 mm.
Réservoir entièrement thermoplastique conforme à la norme AFP. Pour le projet HyDDen, l'équipe LCC de l'Université technique de Munich (TUM) a d'abord exploré une approche similaire à celle utilisée par Glace (ci-dessus), avant d'opter pour une approche combinant plusieurs modules structurels, ensuite surutilisés grâce à la norme AFP (ci-dessous). Crédit photo : Université technique de Munich, LCC.
« Une idée similaire à celle d'Elisabeth Gleiss », explique Yager, « consiste à appliquer des renforts de tension à la paroi de la cuve pour compenser les fortes contraintes de flexion. Cependant, au lieu d'utiliser un procédé d'enroulement pour fabriquer la cuve, nous utilisons la technique AFP. Nous avons donc envisagé de créer une section distincte de la cuve sous pression, dans laquelle les supports sont déjà intégrés. Cette approche m'a permis de combiner plusieurs de ces modules intégrés, puis d'appliquer un bouchon d'extrémité pour sceller le tout avant l'enroulement final AFP. »
« Nous nous efforçons de finaliser ce concept », a-t-il poursuivi, « et de commencer également à tester la sélection des matériaux, ce qui est crucial pour garantir la résistance nécessaire à la pénétration de l'hydrogène. Pour cela, nous utilisons principalement des matériaux thermoplastiques et étudions l'influence de ces matériaux sur la perméation et le traitement dans la machine AFP. Il est important de déterminer si le traitement appliqué aura un impact et si un post-traitement est nécessaire. Nous souhaitons également savoir si différentes configurations d'empilement influencent la perméation de l'hydrogène à travers la cuve sous pression. »
Le réservoir sera entièrement fabriqué en thermoplastique et les bandes seront fournies par Teijin Carbon Europe GmbH (Wuppertal, Allemagne). « Nous utiliserons leurs matériaux PPS (sulfure de polyphénylène), PEEK (polyéthercétone) et LM PAEK (polyarylcétone à bas point de fusion) », a déclaré Yager. « Des comparaisons seront ensuite effectuées afin de déterminer lequel offre la meilleure protection contre la pénétration et permet de produire des pièces plus performantes. » Il espère finaliser les essais, la modélisation structurelle et des procédés, ainsi que les premières démonstrations d'ici un an.
Ces travaux de recherche ont été menés dans le cadre du module COMET « Polymers4Hydrogen » (ID 21647053), au sein du programme COMET du ministère fédéral du Changement climatique, de l’Environnement, de l’Énergie, de la Mobilité, de l’Innovation et de la Technologie et du ministère fédéral du Numérique et de l’Économie. Les auteurs remercient les partenaires participants : Polymer Competence Center Leoben GmbH (PCCL, Autriche), Montanuniversität Leoben (Faculté de génie et de science des polymères, Département de chimie des matériaux polymères, Département de science des matériaux et d’essais des polymères), University of Tampere (Faculté de génie des matériaux), Peak Technology et Faurecia, qui ont contribué à ces travaux. Le module COMET est financé par le gouvernement autrichien et le gouvernement du Land de Styrie.
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Date de publication : 15 mars 2023